单原子催化剂因其金属利用率高而受到越来越多的关注。 然而,研究者更倾向于开发单原子形式的各种活性金属,单原子促进剂在提高反应活性方面的内在作用通常被低估。 本研究以结晶 BaCO3 为前驱体,在氨分解反应条件下,在 Co-Ba/Y2O3 催化剂中原位制备了 Ba 单原子。 优化后的 Co-Ba/Y2O3 催化剂在极低温度下(500 °C,GHSV =840,000 mL-g-1-h-1)实现了 138.3mmolH2-gcat1-min1 的极高 H2 产率,并且 Co-Ba/Y2O3 在 350 h 的测试中表现出优异的耐久性,在所有非贵金属催化剂中实现了最高的活性,达到甚至超过了众多已报道的 Ru 基催化剂。 Y2O3 和 Co 都与 Ba 发生正相互作用,这极大地促进了 Ba物种在高温下(600 °C)的分散。 钡单原子大大提高了钴的电荷密度,形成了额外的活性 Co-O-Ba-Y2O3 界面位点,从而减轻了氢中毒,降低了 N-H 键活化 *NH 的反应障碍。 该工作对原子分散促进剂的探索在非均相催化领域具有开创性意义,开辟了催化材料的全新领域。
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