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在涉及醇类脱氢反应等含CO催化过程中，铂基催化剂表面过强的CO吸附效应易引发催化剂中毒。传统通过调控铂原子电子态以削弱CO吸附的策略虽具可行性，但往往导致C-H键活化能力受损，反而降低醇类脱氢催化效率。本研究创新性地构建了单原子Pt1与异质结构MoOx/Mo2N的协同催化体系，在实现高效CO脱附的同时保持优异的C-H和O-H键活化能力。通过强Pt-MoOx/Mo2N相互作用引发的电子转移效应，促使铂活性位点呈现低5d轨道占据态，显著降低CO脱附能垒，从而提升整体反应循环效率。基于原位结构表征与同位素标记分析，发现界面处自发形成的MoOx-Ov薄层（Ov代表氧空位）能够在室温条件下实现O-H键的无势垒断裂，并通过界面电荷再分配机制将活化后的氢物种定向迁移至相邻铂活性位点，协同促进C-H键解离。该策略通过耦合单原子催化与缺陷载体材料的优势，为设计抗CO中毒的铂基催化剂提供了普适性方案，可拓展应用于多种含CO复杂反应体系。DOI: 10.1021/jacs.4c17409
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