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氨作为一种储氢介质，可通过热分解在线释放氢气，具有广阔的应用前景。在各类催化剂中，负载型Ru催化剂因其适中的Ru-N结合能备受关注，但其催化效率常因氢中毒效应而受到严重限制，并且反应机理尚不明确。为了缓解氢中毒问题，本研究提出了一种简便的策略。通过调控预处理气氛优化Ru-CeO2相互作用。实验表明，在Ru/CeO2催化剂上进行N2预处理后，其氨分解活性较传统空气处理提升了7倍。在低Ru负载量（约0.4 wt.%）条件下，N2预处理的Ru/CeO2-N催化剂在500 °C氨转化率达82%，在450°C时氢生成速率高达3,964 mmol×gRu−1×min−1。结合微观与原位结构表征发现，惰性N2气氛煅烧可增加CeO2表面氧空位浓度，从而优化Ru/CeO2界面结构。结果表明，Ru/CeO2-N催化剂在反应过程中界面Ru位点呈现富电子特性，有效抑制了H*的强吸附，促进其通过直接解吸或溢出途径脱离活性位点，进而加速后续N-H键的断裂动力学。这一研究不仅提供了一种通过调控金属-载体相互作用优化Ru基催化剂吸附行为的新方法，还揭示了界面结构在反应路径中的关键作用。
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