氧从载体表面转移到金属催化剂上,即所谓的反向氧溢出,在异相催化中引起了极大的关注,但它究竟如何影响金属催化剂的结构重构和反应过程中真正活性位点的演化仍不清楚。在此,我们利用原位扫描透射电子显微镜和原位红外光谱,揭示了在水气变换反应条件下,CeO2 的反向氧溢出所引起的 Ni 物种的动态演化。原子分辨的直接证据表明,反应过程中在原位形成的微小 Ni0 纳米粒子在反应后随着温度的降低发生氧化和塌缩,最终以 Ni 单原子的形式扩散并重新分散在 CeO2 表面。反应过程中由反向氧溢出诱发的金属自发再分散现象对于理解催化机理具有普遍意义。